科研进展--荆凯强

发布者:任记真发布时间:2021-10-15浏览次数:680

    

      荆凯强博士针对目前贵金属Pd基催化剂在煤化工中一氧化碳(CO)直接酯化至草酸二甲酯 (DMO),碳酸二甲酯 (DMC)多相催化中贵金属Pd在载体表面易烧结和易团聚的缺点,对载体进行调控。(1) 离子掺杂形成金属-金属键提高共价金属载体相互作用:制备掺杂Zn2+MgAl-LDH来探究离子掺杂对金属载体相互作用的影响,具体体现在CO直接酯化到DMO反应催化稳定性的差异。同步辐射(XAFS)和理论计算(DFT)结果显示相对于Pd/MgAl-LDH, 掺杂Zn2+容易形成Pd-Zn金属-金属键,从而提高共价金属载体相互作用,进一步提高催化剂的稳定性。(2) 通过载体缺陷位点来锚定贵金属促进界面电子转移从而提高电子金属载体相互作用。制备不同缺陷浓度修饰的超薄ZnTi-LDHZnAl-LDH纳米片,体现在CO直接酯化到DMO反应催化稳定性的差异。同步辐射(XAFS)和理论计算(DFT)结果显示Pd团簇占据超薄ZnTi-LDH纳米片的氧缺陷位置,从而形成Pd-Ti原子界面。而Pd团簇则和氧缺陷较少的超薄ZnAl-LDH纳米片表面氧结合形成Pd-O界面。这种可还原的金属Ti和贵金属Pd形成的Pd-Ti原子界面促进金属载体之间的电子转移,从而提高Pd/ZnTi-LDH电子金属载体相互作用,提高催化剂的稳定性。相关研究成果以“Zn2+ stabilized Pdclusters with enhanced covalent metal-support interaction via the formation of Pd-Zn bonds to promote catalytic thermal stability”“Boosting Interfacial Electron Transfer between Pd and ZnTi-LDH via Defect Induction for Enhanced Metal-Support Interaction in CO Direct Esterification Reaction”为题发表在中科院Q1TOP期刊Nanoscale. 2020, 12, 14825-14830ACS Applied Material Interface. 2021, 13, 24856-24864.此两项工作为研究金属载体相互作用,增强催化剂的稳定性提供重要研究基础。